移居美国的“最伟大的装饰艺术家”
1904年，穆夏在好友的鼓励下离开巴黎前往美国纽约，在美国的穆夏因为《吉斯蒙达》海报的成功而受到追捧。当时美国上流社会对肖像画的需求很大，所以穆夏收到了很多邀约，但给上流社会画肖像并不是穆夏的强项，因为他对肖像画中油彩的运用并不熟练。在美国停留的期间，穆夏只画了几幅肖像画以确保有经济收入，其中包括给赞助人德罗斯柴尔德男爵夫人的亲戚画的一幅肖像画《维斯曼夫人》。
1905～1906年期间，穆夏往返于巴黎和美国，一方面他当时已经决定移居美国，所以回到巴黎处理商业性委托的收尾工作；另一方面他在巴黎遇到了自己的爱人玛丽·谢缇洛娃。1905年，他们在布拉格的斯特拉霍夫教堂举办了婚礼，直到1906年穆夏与妻子玛丽从波希米亚度蜜月回来后，正式在美国纽约安了家。
在美国生活的穆夏没有像在巴黎一样接很多的商业委托来维持家用，而是在芝加哥艺术学院任客座教授，教学工作的收入成为家庭的主要经济来源。而为纽约新建的德国剧院做装饰，是他为数不多的商业委托之一，也是他新艺术风格时期最后一件大型室内设计作品。当时穆夏受委托为重建的剧院提供内部装饰设计，虽然新艺术在巴黎逐渐衰败，但在纽约等地方依然很受欢迎，穆夏在侧壁和画廊的装饰设计中都使用了该风格的主题。1908年剧院开幕，穆夏的设计广受好评。女演员莱斯利·卡特邀请穆夏为其设计舞台布景和服装，从此穆夏也开始画美国女演员。
《玛丽·谢缇洛娃肖像》
1905年
实际尺寸：50.7cm×32.1cm
现藏于：私人收藏
在美国期间，穆夏并没有忘记自己的愿望——创作“斯拉夫史诗”系列作品，他停止接受商业委托也是为了能有更多的时间和精力为这一系列作品做准备。他设想“斯拉夫史诗”系列作品会有20张，大概尺寸为6～8米，但要完成这一系列作品需要一大笔钱，而没有了商业收入的穆夏并不能承担得起。幸运的是，穆夏的这个想法得到了理查德·克莱恩的支持，他是穆夏第一次访问美国时结识的一位芝加哥富商，克莱恩也是一名斯拉夫主义者，与穆夏志同道合，对斯拉夫历史文化抱有热情。当穆夏向克莱恩展示了自己第一周期画的三幅草图之后，克莱恩便决定做整个项目的赞助人。
穆夏送给妻子玛丽的结婚项链
项链的主体是圆框中三只展翅欲飞的白鸽，框缘下方缀了三组分别挂着五片马蹄铁形金片的吊坠。象征爱情与婚姻的白鸽，寓意幸福与好运的马蹄铁，代表圣洁的圆环，无一不是穆夏对未来的期待与承诺。
《喜剧》
1908年
实际尺寸：117cm×58cm
现藏于：美国纽约 德国剧院
《悲剧》
1908年
实际尺寸：117cm×58cm
现藏于：美国纽约 德国剧院
1908年，穆夏接受了装饰纽约德国剧院内部的委托，包括绘制五个大型装饰版画，装饰舞台、门厅、走廊、楼梯和礼堂。中央装饰板两侧的垂直装饰板上分别绘有《喜剧》和《悲剧》。《喜剧》以春天为背景，在穆夏的建议下鲍姆菲尔德博士的侄女接受了委托，充当坐在一棵开花的树下的女性模特。画面中还有一个年轻人坐在树上弹琵琶，陪同他的是两个被他的音乐陶醉的女人。《悲剧》的主人公以马克斯·莱因哈特导演的戏剧中的主角赖希尔小姐为蓝本。
《约瑟芬·克莱恩·布拉德利作为斯拉维亚女神的肖像》
1908年
实际尺寸：154cm×92.5cm
现藏于：捷克布拉格 贸易博览会宫
理查德·克莱恩为了纪念女儿约瑟芬·克莱恩·布拉德利与哈罗德·C·布拉德利的婚姻，委托穆夏画了一幅《约瑟芬·克莱恩·布拉德利作为斯拉维亚女神的肖像》。这幅肖像被当作克莱恩为新婚夫妇建造的新房子的室内装饰品。十年后，当穆夏受委托为新成立的捷克斯洛伐克共和国设计纸币时，他将这幅肖像作为100克朗纸币的主要图案。